Download mossbauer - Institute of Particle and Nuclear Physics

Jaderné sondy v materiálech Mössbauerova spektroskopie
http://pecbip2.univ-lemans.fr/webibame/
http://www.mossbauer.org
Hyperjemné interakce
• Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli
náboj;
elstat. potenciál
elektrický dipólový moment (= 0);
magnetický dipólový moment;
intenzita el. pole
intenzita magnet. pole
elektrický quadrupólový moment;
tenzor gradientu
el. pole
Liché elektrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p)
Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší
In atoms/nuclei, hyperfine structure occurs due to the energy of the nuclear
magnetic dipole moment in the magnetic field generated by the electrons, and the
energy of the nuclear electric quadrupole moment in the electric field gradient
due to the distribution of charge within the atom/nuclei.
Zeemanův jev
Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem:
magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole
(pro Dm =1)  „úplné“ rozštěpení multipletu
Bohrův magneton,
magnetické kvantové č. m,
gyromagnet. poměr
57Fe
E
DE
hyperjemné
interakce
Ip
(2I +1) x
degenerovaná
hladina
0
posunutý
rozštěpený
multiplet
hladin
povolené pouze přechody
s DmI = -1,0,1
Mössbauerův jev
• Vliv konečné teploty
Jaderná rezonanční fluorescence
nenastává! – na rozdíl od at. obalu
emise
absorpce
M ... hmotnost jádra
Přirozená šířka čáry
(t  100 ns  G = 10-8 eV)
• Dopplerovské rozšíření většinou nestačí
na „dostatečnou“ rezonanční absorpci
Mössbauerův jev
Kompenzace zpětného rázu
• Dopplerovské rozšíření
• mechanicky
(Dopplerovské naladění)
emitor
absorbátor
např. pro 411 keV přechod v 198Hg
v = 6.7 x 102 m/s
• Použití kaskády přechodů,
či předchozí jaderné reakce
(lze v principu i a, b rozpad)
Úhel a takový, aby recoil po emisi
1. fotonu dával rezonanční podmínku
pro 2. foton
• 1958 – Mössbauer (NC 1961) – jádro zabudováno v krystalové mříži a
recoil je „nulový“ - impulz převezmou buď fonony kmitů mříže, nebo v
části případů celý krystal
Mössbauerův jev
•
3 různé případy:
B - vazbová en. atomu v krystalu
 emise jako z volného atomu (typicky nastává pro Eg  1 MeV)
Debayeova (Einsteinova) frekvence D (E)
 energie se přemění na fonony – energie fotonu je
menší o
(typicky nastává pro Eg  100-ky keV)
 „ bezodrazová“ emise v části případů
(typicky pro Eg  10-100 keV)
nastává rezonanční absorpce
„recoil převezme celý krystal –
prakticky celá energie je odnesena
fotonem (krystal zanedbatelnou část
… << šířka čáry)“
•
V prvním přiblížení model s jednou fononovou
energií  (pro velký počet
emisí se celková energie
předána fononům)
Mössbauerův effect = (prakticky) bezodrazová emise, absorbce a rozptyl g záření
Podíl bezodrazových emisí
Jakási ilustrace lze i klasickým přístupem: kmitající jádro s výchylkou danou
(ale opravdu jen ilustrace)
Frekvence viděná pozorovatelem
(Dopplerův jev):
Vlna v místě pozorovatele:
-
Platí identita:
Besselovy funkce
Pravděpodobnost bezodrazové emise je dána
+
Podíl bezodrazových emisí
Pravděpodobnost bezodrazové emise je dána
Rozvoj J0 pro malý argument
pro harmon.
oscilátor platí
V obecném případě (nenulová T) je pst. dána
kde W (Debye-Wallerův faktor) v Debyově modelu krystalu
(f klesá s T)
Speciálně, při T = 0
což odpovídá vztahu (viz výše)
Pro výpočet
je třeba adekvátní
model krystalu – např. Debyeův model
- model „fononového plynu“ s frekvencemi
Debyeův model, Einsteinův model
Debye model is a method for estimating the phonon contribution to the heat capacity in a
solid. It is a solid-state equivalent of Planck's law of black body radiation, where one
treats electromagnetic radiation as a gas of photons in a box. Debye treats the
vibrations of the atomic lattice (heat) as phonons in a box (the box being the solid).
Debye temperature is the temperature of a crystal's highest normal mode of vibration, i.e.,
the highest temperature that can be achieved due to a single normal vibration.
(D (α-Fe) = 464 K)
Einstein model treats the solid as many individual, non-interacting quantum harmonic
oscillators. It is based on three assumptions:
• Each atom in the lattice is a 3D quantum
harmonic oscillator
• Atoms do not interact with each another
• Atoms vibrate with same frequency
(contrast with Debye model)
•
While the first assumption is quite accurate,
the second is not. If atoms did not interact
with one another, sound waves would not
propagate through solids.
Tepelná kapacita (Debye dává
správné chování pro nízké T)
Tvar linky – Breit-Wignerův tvar
Tvar linky pro emisi
Tvar linky pro absorpci s
detektor
zdroj
absorbátor
Tvar linky pozorovaný v absorbčním exp.
Pro tenký absorbátor je to
a pokud
pak
Teoretický tvar linky je znám  dá se měřit
velmi malá změna Eg (na úrovni frakce G)
a energetické rozlišení je (v závislosti
na izotopu)
 nejlepší nástroj pro studium hyperjemné interakce
Mössbauerův jev
•
•
•
Jádra absorbátoru reemitují fotony (izotropně) za  10-7 s
Pokud velký konverzní koeficient (a,typicky malá Eg), je reemise silně potlačena
Při absorpčním měření (měřen úzký svazek) lze většinou zcela zanedbat
Požadavky na vhodný Mössbauerovský izotop
• Malá Eg (10-150 keV) mezi 1. excit. stavem a stabilním GS  minimalizace ER
• Co nejvyšší hmotnost jádra  minimalizace ER
• t  10-7-10-9 s (delší – velmi úzká, obtížně pozorovatelná linka; kratší – široká
rezonance s malým rozlišením)
• Produkce izotopu v „přírodním“ rozpadu s poměrně dlouhou dobou života (>1y)
• Elektrický quadrupólový a magnetický dipólový moment hladin účastnících se
rozpadu 0 (kvůli aplikacím)
• Vysokou D pro velký rozsah T
Mössbauerův jev
Pozorován v 90 izotopech
Nejlepší je 57Fe, Eg = 14.4 keV
• ER = 1.95x10-3 eV, G = 0.45x10-8 eV, 2G = 0.194 mm/s
• velká hodnota a umožňuje použít k měření i konverzní e(conversion electron Mossbauer spectroscopy)
• Lze použít i pro teploty výrazně vyšší než pokojové
• Energetické rozlišení  3x10-13
• 57Co se připravuje na cyklotronu – 56Fe(p,g)
10%
90%
a = 8.56
•
•
•
Druhý nejpopulárnější 119Sn - 2G = 0.626 mm/s (horší rozlišení), užití v chemii
Nejlehčí izotop: 40K – složitá populace (není žádný rozpad)
Nejlepší rozlišení: 67Zn,
(Eg = 93.26 keV, t = 9.4 ms, 2G = 3.12x10-4 mm/s)
problém: už standardní vibrace narušují rezonanci
•
•
Dále 127,129I, 125Te – pro chemii
151,153Eu, 161Dy, 6 izotopů Gd
- pro magnetismus vzácných zemin
Aktinidy (237Np, 237U, 232Th)
– pro měření fyzikálních konstant
•
Mössbauerův jev
detektor
• Typické uspořádání:
zdroj
absorbátor
• Vyšetřují se energie hladin v absorbátoru
• mohou být posunuty, nebo rozštěpeny
• Je potřeba měnit energii - nejčastěji pomocí Dopplerova efektu (zdroj se
hýbe) - většinou periodicky
• V 57Fe 1mm/s  4.8x10-8 eV (11.6 MHz)
• Zdroj (57Co) musí být umístěn v materiálu s vysokou D – jen pak je
emise bezodrazová
• Matice musí být kubický nemagnetický kov (Rh, Cr, Pt, Pd, Cu) aby
nedocházelo k rozštěpení (komerční zdroje mají f  0.75)
• Absorbátor nesmí být moc tlustý, aby nějaké záření prošlo, ale ne moc
tenký, aby byl pozorován efekt
• Pokud nelze připravit tenký absorbátor lze použít i „rozptylové“
uspořádání
Hyperjemné interakce
• Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli
náboj;
elstat. potenciál
elektrický dipólový moment (= 0);
magnetický dipólový moment;
intenzita el. pole
intenzita magnet. pole
elektrický quadrupólový moment;
tenzor gradientu
el. pole
Liché elektrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p)
Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší
• Pomocí Mossbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích
– a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými,
strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek
Izomerní posun (Isomer shift)
•
•
The nuclear radius in the excited state is usually different (in the case of 57Fe it is
smaller) than that in the ground state. The fictitious energy levels of the ground
and excited states of a bare nucleus (no surrounding electrons) are perturbed and
shifted by electric monopole interactions. The shifts in the ground and excited
states differ because of the different nuclear radii in the two states, which cause
different Coulombic interactions.
The energy differences ES and EA also differ because of the different electron
densities in the source and absorber material. The individual energy differences ES
and EA cannot be measured, only the difference of the transition energies δ = EA –
ES, which is the isomer shift, can be measured.
The isomer shift is given by:
δ = EA – ES = (2/3)πZe2 (ρA – ρS)(Re2 – Rg2)
spectrum v
Izomerní posun (Isomer shift)
• Během emise g se mění efektivní poloměr jádra  ovlivňuje to interakci
(konečného) jádra s okolními e- (zejména s s elektrony) (mají nenulovou
hustotu pravděpodobnosti výskytu v oblasti jádra)
• Energie g je posunuta vůči hypotetickému bodovému jádru s identickým
nábojem o
kde
- elektronová hustota náboje v místě jádra
• V experimentu jsou zdroj i absorbátor (v různých chemických prostředích)
pozorovaný posun d je
• kde
spectrum v
Izomerní posun
• Je měřen relativně vzhledem ke zdroji
• Není možno oddělit vlastnosti jaderné (R) od chemických (musí se např. R
nejdříve změřit jinak a pak lze něco říci o chemickém prostředí)
• 57Fe má R větší v excit. než v základním stavu – to není moc časté (např. 119Sn
má opačně)
• Roli hrají nejen s, ale i d elektrony (přes stínící efekt)
• V principu lze využít k měření středního poloměru jádra (rozložení náboje) R2
• Většina definic uvádí, že izomerní posun je
navíc i díky různým chemickým
prostředím (zdroje a absorbátoru) –
prostředí ovlivňuje vlnovou funkci e- v
místě měřeného jádra, takže roli hraje i
prostředí (je to vlastně chemický posuv u
NMR)
spectrum v
Hyperjemné interakce
• Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli
náboj;
elstat. potenciál
elektrický dipólový moment (= 0);
magnetický dipólový moment;
intenzita el. pole
intenzita magnet. pole
elektrický quadrupólový moment;
tenzor gradientu
el. pole
Liché elekrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p)
Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší
• Pomocí Mossbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích
– a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými,
strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek
Hyperjemné interakce - Elektrický kvadrupól v elstat. poli:
• Interakce kvadrupólového momentu s gradientem pole v místě jádra
kartézské
komponenty
sférické
komponenty
Po diagonalizaci kartézských komponent
(Vxy,... = 0)
axiální symetrie = 0:
}
asymetrie
axiální symetrie = 0:
Elektrický kvadrupól v elstat. poli:
dochází jen k „částečnému“
rozštěpení multipletu
57Fe
kde eQ je elektrický kvadrupólový moment
(multipólový moment je obecně definován jako nultá
komponenta „momentu“ pro maximální projekci m = I ):
}
 u jádra s I = 0, ½ nelze takto „určit“ quadrupólový moment –
tento moment neexistuje
Elektrický kvadrupól v elstat. poli
For cubic crystals, which are equivalent in all directions x, y and z
(therefore Vzz = Vyy = Vxx) and also for axially symmetric crystals,
which are equivalent in x and y (therefore Vyy = Vxx) the asymmetry
parameter vanishes η = 0. In cases of smaller symmetry η takes values
between zero and one.
For axially symmetric electric field gradients the energy
of the sublevels takes the values
The energy difference between two
sublevels m and m′ is given by
After introducing the quadrupole frequency
for the energy difference can be written
Elektrický kvadrupól v elstat. poli
In contrast to the magnetic interaction the splitting of the sublevels of the nuclear state
through the electric quadrupole interaction depends on the angular moment I of the
sublevel and is therefore non-equidistant. The transitions frequencies ωn between the
different sublevels are, in case of η = 0, integer multiples of the smallest frequency ω0.
It can be written
whereas ω0 = 3·ωQ for integer nuclear spin I and ω0 = 6·ωQ for half integer nuclear spin I.
As for the magnetic dipole interaction, also the electric quadrupole interaction induces a
precession of the angular correlation in time and this modulates the quadrupole
interaction frequency. This frequency is an overlapping of the different transition
frequencies ωn. The relative amplitudes of the different components depend on the
orientation of the electric field gradient relative to the detectors (symmetry axis) and on
the asymmetry parameter η.
Elektrický kvadrupól v elstat. poli
• Intenzity linek jsou dány úhlovou závislostí kvadrupólové interakce
• V náhodně orientovaném polykrystalickém materiálu jsou intenzity
identické
• V anizotropním krystalu je vzhledem
k hlavní ose tenzoru el. gradientu ()
pozorována úhlová závislost;
Navíc je procento bezodrazových
emisí f závislé vzhledem ke
d- IS
krystalografické ose s nejvyšší
symetrií (anizotropie vibrací) – f( )
:
pro
57Fe
pro
• Je-li znám kvadrupólový moment lze studovat
gradient elektrického pole (a opačně)
Hyperjemné interakce
• Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli
náboj;
elstat. potenciál
elektrický dipólový moment (= 0);
magnetický dipólový moment;
intenzita el. pole
intenzita magnet. pole
elektrický quadrupólový moment;
tenzor gradientu
el. pole
Liché elekrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p)
Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší
• Pomocí Mössbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích
– a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými,
strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek
Zeemanův jev
Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem:
magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole
(pro Dm =1)  „úplné“ rozštěpení multipletu
Bohrův magneton,
magnetické kvantové č. m,
gyromagnet. poměr
57Fe
E
DE
hyperjemné
interakce
Ip
(2I +1) x
degenerovaná
hladina
0
posunutý
rozštěpený
multiplet
hladin
povolené pouze přechody
s DmI = -1,0,1
Zeemanův jev
57Fe
Poměry intenzit dány směrem výletu g vůči magnet. poli
obecně
=0  a=0
 = 90o  a = 4
náhodně orientované pole  a = 2
•
•
Rozštěpeny jsou oba stavy – lze určit dva parametry
(znám-li mGS, lze učit velikost pole a mexcit)
Je možno aplikovat velmi silné magnet. pole
57Fe
Mössbauerův jev
• Mössbauerův efekt je jedním z nejdůležitějších zdrojů informace o
hyperjemných interakcích (spolu s NRM, PAC)
– používá se zejména pro studium chemických vlastností a struktury látek
(jaderné vlastnosti nejsou hlavním předmětem zájmu, ale mohou sloužit např. k
určení parametrů excit. stavů)
• Izomerní posuv poskytuje informaci o valenčních elektronech
– je např. dostatečně citlivý (někdy v kombinaci s kvadrupólovým rozštěpením) k
určení, zda je Fe dvojmocné, či trojmocné
• Lze studovat i časově závislé relaxační efekty
– charakteristický čas je dán periodou Larmorovy precese ( 10-7-10-8)
• Existuje i in-beam Mossbauerova spektroskopie
– jádra (jakákoli) jsou excitována pomocí Coulombické excitace
Měření rudého gravitačního posuvu světla
• Ve vzdálenosti od Země klesá potenciální energie a roste kinet energie –
mělo by se projevit na vln. délce světla
• Měření pro h  22 m pomocí Fe
• Očekávaný posuv je ale stále o 2 řády menší (10-11 eV), než je přirozená
šířka čáry
• Změna absorpce je největší pro „inflexní bod“ na BW křivce – „nastavili se“
do tohoto bodu – je pak velká citlivost i k malé změně energie
Jaderné sondy v materiálech Porušené úhlové korelace
Úhlová rozdělení fotonů
… multipolarita
… projekce
Úhlové rozdělení dáno:
obsazení počátečních
stavů |Jimi
Pro
Clebsch-Gordon
coef.
vychází
}
const.
 izotropie
 anizotropie je pro
„úhlové rozdělení“
např. pro dipól:
Jak získat anizotropii?
• Pomocí vnějšího magnetického pole
– Při pokojové teplotě je anizotropie neměřitelná – je potřeba použít velmi nízké
teploty – pro viditelný efekt musí být m.B ~ k.T  musí se chladit na mK
– Dá se anizotropie použít jako teploměr (měřím-li pomocí dvou detektorů blízko
absolutní nuly)
• Optické (laserové) techniky
– Polarizace „atomových spinů“ pomocí absorpce kruhově polarizovaného světla
(mz=+1) vede ke vzniku silného magnet. pole a tedy polarizaci jádra
• Pomocí jaderné reakce
– Projektil (se spinem 0) vnáší nenulový orbitální moment hybnosti (jeho projekce je
kolmá ke směru letu)
– Ideální je pokud spiny projektilu i terčíkového jádra jsou 0, pak jen stavy s m=0
– Při deexcitaci jádra dochází k částečné deorientaci
• Pomocí kaskády g přechodů
– Při koincidenčním měření si měřením druhého
fotonu vybírám už jen určitou část souboru
(1. foton mi „částečně vybírá“ podsoubor)
• … (Comptonův rozptyl - FEL,…)
Poznámky k různým způsobům přípravy
Nízkoteplotní orientace
•
•
Idea z roku 1948, poprvé naměřeno 1950 v paramagnetických krystalech
obsahujících 60Co
Ve známém poli se dá anizotropie použít jako teploměr (měřím-li pomocí dvou
detektorů blízko absolutní nuly)
Absorpce kruhově polarizovaného světla
Vede ke vzniku silného magnet.
pole v oblasti jádra a následně
i orientaci jaderných stavů
Poznámky k různým způsobům přípravy
Pomocí jaderné reakce
•
•
•
•
rozložení projekcí je symetrické vůči 0,
ale poměrně silně koncentrované
míra „deorientace“ záleží na počtu kroků
vedoucímu ke
Projektil (J=0) vnáší (l > 0)
(projekce l je kolmá ke směru letu)
Ideální pokud J=0 pro projektil i terčíkové
jádro, pak jen m=0 u CN
Evaporation
of particles
(p, n, d)
g-ray cascade
Populace nízkoležících stavů
v reakci přes složené jádro
110Pd(a,2ng)112Cd
Ea  25 MeV
Popis počátečního souboru
• Statistický soubor lze v QM popsat pomocí matice
hustoty (místo stavu se vezme projektor na stav,
je – v obecné bázi - nediagonální)
• Při axiální symetrii nejsou žádné smíšené stavy
• Pokud je navíc „reflexní“ symetrie (z  -z)  Pm= P-m
(2J+1)2-1 nezávislých
reálných komponent
(normalizace)
• Ukazuje se jako výhodnější přejít k tzv. statistickému tenzoru
– je to jen transformace matice hustoty
– Sférický tenzor (vystupuje ve výrazech pro úhlové distribuce)
Popis počátečního souboru
Statistický tenzor
Díky podmínce
dostáváme
(s využitím
)
• Axiální symetrie  odpovídá m = 0
• Pokud je navíc „reflexní“ symetrie (z  -z)
 l sudé
• Úplná izotropie
l=0
Obecný vztah pro úhlové rozdělení
EL + dML´ +...
S´ - soustava spojená
s detektorem – vlastní
soustava tenzoru odezvy
na jednotlivé polarizace
S - soustava spojená
se vzorkem, v ní je
stat. tenzor
vyjádřen pomocí rlm
• Úhlové rozdělení, které naměřím
je dáno vztahem
Wignerovy
D-funkce
Závisí na:
1. charakteristikách záření
(typy, multipolarity – jednoho,
či obou přechodů, amplitudy
mísení)
2. charakteristikách detektoru
(odezva na jednotlivé polarizace,
geometrické tlumicí
koeficienty Qlm)
Úhlové rozdělení – speciální případy
• Neměří se polarizace 
• Navíc při axiální symetrii vzorku 
• Navíc při reflexní symetrii  l = sudé
Dvojité kaskády g přechodů
• Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení
...původní soubor může obecně
být orientován
• Přechod „1“ není pozorován  pokud Pm(J) izotropní, nepozoruje se žádná
úhlová závislost pro přechod „2“
• Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru
– V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1)
...Obsazovací psti v soustavě
spojené s emisí g1 za
předpokladu izotropie Pm(J)
 Neporušené úhlové korelace
...W2 ~ úhlová závislost pro 2. foton
Příklad – 60Co
Měření v praktiku
– úhlová korelace dvou fotonů emitovaných po b rozpadu 60Co
W(θ) = 1/8 cos2(θ) + 1/24 cos4(θ)
Dvojité kaskády g přechodů
• Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení
...původní soubor je obecně orientován
•
Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru
1. V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1)
 Neporušené úhlové korelace
2. V čase t>0 – je-li t’ „dost dlouhé“ – „zpožděná korelace“
dochází k časové evoluci stat. tenzoru
Kvaziperiodická modulace koeficientů al
- např. precese v magnet poli
 Porušené úhlové korelace
(měření vnitřních polí – B, kvadrupól)
...W2 ~ úhlová závislost pro 2. foton
Porušené úhlové korelace (PAC)
Počet koincidencí závisí na úhlu mezi detektory:
Hyperjemné interakce
vedou k precesi spinu
Zeemanův jev
Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem:
magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole
(pro Dm =1)  „úplné“ rozštěpení multipletu
Bohrův magneton,
magnetické kvantové č. m,
gs = 5.5856, gl = 1 ... proton
mp = 2.79
gs = -3.8263, gl = 0 ...neutron
mn = -1.91
gyromagnet. poměr
57Fe
E
DE
hyperjemné
interakce
Ip
(2I +1) x
degenerovaná
hladina
0
posunutý
rozštěpený
multiplet
hladin
povolené pouze přechody
s DmI = -1,0,1
Příklad – 111In
The level splitting
• Due to the interaction of the intermediate state of the
nucleus with an electric field gradient, resulting from the
surrounding charge distribution, the degeneration of the
intermediate level is removed and the level splits into three
different levels. The three possible transitions between
these levels are visible as three frequencies in the PAC
(Perturbed angular correlation) Fourier transform spectrum
The time spectrum N(t)
• The time spectrum is the raw data obtained from counting
g-g coincidences and sorting them after the time between
the start and the stop signal. The modulation, barely visible
in the example is extracted into the R(t)-spectrum
The PAC-time spectrum
• The PAC-time spectrum R(t) is information extracted from
the raw data N(t). The x-scale is still the time between
coincidences, but the y-scale is changed. The exponential
decay function and the detector-geometry as well as their
sensitivities have been removed from the spectrum.
Fourier Transform Spectrum
• The Fourier spectrum is obtained from R(t) via fast Fourier
transform. The F() spectrum yields a characteristic
frequency triplet for each electric field gradient.
• The most common used radioactive probe nuclei are 111In and 181Hf. The
PAC isotope 111In has reached similar importance like 57Co for Mößbauer
spectroscopy. (For 5/2- level: Q=0.8b, μ=-0.766m N)
• Radioactive isotopes must fulfil special requirements to use them for PAC
spectroscopy:
– decay by gamma-gamma cascade with population and depopulation
of an intermediate state
– high anisotropy of angular correlation
– existence of an intermediate state with
adequate lifetime between 10 nanoseconds
and 1 microsecond
– state should feature a suitable strong
quadrupole moment in terms of a detectable
electric quadrupole interaction and in case
of magnetic interaction a suitable strong
magnetic dipole moment μN
– easy handling of parent nuclide
Standard configuration is a four
detector setup in 90° symmetry.
Each detector is able to register
both different gammas and so
gives start and also stop signals.
This leads to eight 90°- and four
180°-coincidence spectra. With
this start-stop-principle lifetime
measurements of the
intermediate state are performed,
whose exponential decays are
temporally modulated due to
hyperfine interactions
N(ϑ,t) = N0 e−λt ·
(1 + A22P2(cosϑ) + A44P4(cosϑ))
If A44 << A22 it is sufficient to determine the angular correlation at two fixed
angles ϑ. Usually one uses the angles 90° and 180° because for this
angles the Legendre polynomials assume extremely simple values
(P2(cos90°)=−[1/2] and P2(cos180°)=1). Now to eliminate the exponential
decay, which does not contain any information about the modulation, the
ratio
R(t) = 2 (N(180°,t) − N(90°,t)) / (N(180°,t) + 2N(90°,t))
is defined.
Supposed the decay is not perturbed by external magnetic or electric
fields, then the ratio R(t) is constant in time and equal to the coefficient A22.
• There are two different ways of
measuring the angular correlation,
the time integral and the time
differential mode. The integral
perturbed angular correlation
(IPAC) is used if the lifetime of
the intermediate state is smaller or
similar to the experimental time
resolution or for measuring strong
internal magnetic fields of ferro
magnets. The time differential
perturbed angular correlation
(TDPAC) measures the angular
correlation as fraction of the time
the nucleus spends in the
intermediate state.
Usually fast-slow coincidence unit:
•
•
time-to-amplitude converter (TAC)
constant franction discriminator (CFD)
IPAC, TDPAC
t* - lifetime of an intermediate state
1.
2.
tL >> t* - IPAC (integrated PAC):
the measurement yields the time average and a small average
precession D ~ Lt* of the angular distribution is observed.
tL << t* - TDPAC (time differential PAC)
In reality, the time resolution of the measuring device plays a role…
Příklady
•
TDPAD spectra for the γ-decay of the Iπ = 29/2−, t1/2 = 9 ns isomeric rotational
bandhead in 193Pb, implanted respectively in a lead foil to measure its magnetic
interaction (MI) and in cooled polycrystalline mercury to measure its quadrupole
interaction (QI).
• Detectors are placed in a plane perpendicular to the magnetic field direction
(θ = 90◦) and at nearly 90 ◦ with respect to each other (φ1 ≈ φ2 + 90), the
R(t) function in which the Larmor precession is reflected, is given by
Constant Fraction Discrimination
• In the CFD the pulses are timed from a point on the leading edge that is a
fixed fraction of the pulse height – used for precise “time determination”.
• Each input signal - which exceeds the
adjusted threshold level - is split
• (i) one portion is inverted and
delayed by a fixed time,
• (ii) giving a voltage magnitude that
the second pulse is attenuated to,
• (iii) the two pulses are then combined
to give a bipolar constant fraction
signal with a zero crossing point.
• This zero crossing point is then
detected and is virtually independent
of the input signal amplitude. It is
only the shape of the input signal
which is important and this is
assumed to be constant.
• Dnes už se často používají „digitizers“ – signál je nabírán v definovaných
okamžicích s velkými frekvencemi (stovky MHz až GHz) a zpracováván
off-line
Aplikace PAC
PAC is widely applied in condensed-matter and materials physics
studies. Applications include the following:
•
•
•
•
•
•
•
•
•
phase transformations; phase analysis
structural and magnetic phase transitions
static and dynamic critical behavior and exponents
magnetism: spin dynamics, stability of atomic magnetic moments in
different hosts, exchange interactions
diffusion and other atomic movement in solids, dynamical interactions
detected via nuclear relaxation
surfaces, interfaces and grain boundaries, thin films, nanocrystals
point defects: identification, thermodynamic properties, interactions
point defect production by plastic deformation, radiation and implantation
damage, and quenching
lattice location of impurities in compounds
http://tdpac.hiskp.uni-bonn.de/pac/tx-pac-en.html
http://pacweb.hiskp.uni-bonn.de/mediawiki/index.php?title=Main_Page
KONEC
Dvojité kaskády g přechodů
• Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení
...původní soubor je obecně orientován
• Přechod „1“ není pozorován  dochází k deorientace původně
orientovaného souboru ???!!!
(pokud Pm(J) izotropní, nepozoruje se žádná
úhlová závislost pro přechod „2“)
• Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru
– V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1)
...Obsazovací psti v soustavě
spojené s emisí g1 za
předpokladu izotropie Pm(J)
 Neporušené úhlové korelace
...W2 ~ úhlová závislost pro 2. foton
•
First we observe that in the initial state II,> the nuclear spins are randomly oriented.
This can be stated formally by writing
•
where Pm,m’,(1) is an element of the density matrix that describes magnetic substate
populations of the initial state III> in any m representation. Now we
seek an expression for the density-matrix elements describing the subs tate
populations of the intermediate state /1> immediately after the emission of YI.
From angular momentum theory we know that when a magnetic substate |Iimi>
decays to the substates |Im> of state |I> , the fractional intensity decaying to each
substate |Im> is given by the square of the Clebsch-Gordan coefficient <ImL'(mi –
m) | Iimi>. Up to this point the quantization direction is arbitrary, although it must be
the same for the two states |Ii> and |I>.
•
•
•
•
•
Kernreaktionen III /
Nuclear Reactions III
Od autorů: D. E.
Alburger,I. Perlman,J. O.
Rasmussen,Earl K.
Hyde,Glenn T.
Seaborg,George R.
Bishop,Richard Wilson,S.
Devons,L. J. B.
Goldfarb,R. J. BlinStoyle,M. A. Grace
•
Hyperfine interactions lead to frequencies of precession of probe nuclei that are
proportional to the internal fields and are characteristic of the probe's lattice location
•
•
•
Many PAC probes have an excited nuclear state
reached through a g-g cascade. Start and stop g
rays signal creation and decay of an
intermediate state and (importantly) there is an
anisotropic angular correlation between
directions of emission of the two gamma rays.
Such is the case, e.g., following decay of 60Co,
for which the lifetime of the intermediate
nuclear state is very short. For longer-lived
states, the nuclear spins can precess through
appreciable angles and interaction frequencies
can be measured with good precision.
A small number of probes have long lifetimes
and other favorable nuclear properties for "table
top" PAC experiments, including 111In 
111Cd, and 181Hf  181Ta.
Radioactive 111In
•
•
•
•
•
This is the probe atom, which is used for the PAC measurements.
Its decay initiates the emission of the detected g-rays.
It is produced e.g. by 109Ag (a, 2n) 111In
This material is commercially available.
About 1011 atoms are needed for one measurement.
The detailed decay-scheme:
Statické momenty jader –
metody jejich měření
Měření statických momentů jader
• Static moments of nuclei are measured via interaction of the nuclear charge
distribution and magnetism with electromagnetic fields in its immediate
surroundings. This can be the electromagnetic fields induced by the atomic
electrons or the fields induced by the bulk electrons and first neighboring
nuclei for nuclei implanted in a crystal, usually in combination with an
external magnetic field.
Atomic hyperfine structure
• Not only the radial distribution of the nuclear charge (monopole
moment) but also the higher multipole electromagnetic moments of
nuclei with a spin I ≠ 0 influence the atomic energy levels. By
interacting with the multipole fields of the shell electrons they cause an
additional splitting called hyperfine structure. For all practical purposes
it is sufficient to consider only the magnetic dipole and the electric
quadrupole interaction of the nucleus with the shell electrons.
• The shell electrons in states with a total angular momentum J ≠ 0
produce a magnetic field at the site of the nucleus. This gives a dipole
interaction energy E = −μ · B. The spectroscopic quadrupole moment of
a nucleus with I ≥ 1 interacts with an electric field gradient produced by
the shell electrons in a state with J ≥ 1 according to E = eQ (∂2V/∂z2).
Externally applied EM fields
• When a nucleus with spin I is implanted into a solid (or liquid) material,
the interaction between the nuclear spin and its environment is no longer
governed by the atomic electrons. For an atom imbedded in a dense
medium, the interaction of the atomic nucleus with the electromagnetic
fields induced by the medium is much stronger than the interaction with
its atomic electrons.
• The lattice structure of the medium now plays a determining role. This
“hyperfine interaction” is observed in the response of the nuclear spin
system to the internal electromagnetic fields of the medium, often in
combination with externally applied (static or radio-frequency) magnetic
fields.
Interakce jádra s vnějšími aplikovanými poli
• Experimental techniques based on measuring the angular distribution of the
radioactive decay are often more sensitive than the atomic HF methods, and
in some cases also allow more precise measurements of the nuclear g factor
and quadrupole moment. This angular distribution is influenced by the
interaction of the nuclear moments with externally applied magnetic fields
and/or electric field gradients after implantation into a crystal
• The radioactive decay intensity is measured as a function of time (TDPAD)
or as a function of an external variable, e.g., a static magnetic field or the
frequency of an applied radio-frequency magnetic field (b-NMR). The
former are called “time differential” measurements and the latter “time
integrated” measurements.
Metody
• Mößbauerův jev
– Omezeno jen na izotopy a hladiny měřitelné pomocí Mossbauera
• “PAC” (Time-Differential Perturbed Angular Distribution - TDPAD)
• NMR
– β-NMR pro hladiny s “krátkou dobou života“
• Nízkoteplotní orientace
• …
• Velikost hyperjemného
pole nezávisí pro daný
prvek na izotopu
• Lze změřit pole pomocí
jednoho izotopu a pak
měřit momenty u dalších
izotopů
TDPAD
• Spin-oriented isomeric states implanted into a suitable host will exhibit a
non-isotropic angular distribution pattern, provided the isomeric ensemble
orientation is maintained during its lifetime. If an electric field gradient
(EFG) is present at the implantation site of the nucleus, the nuclear
quadrupole interaction will reduce the spin orientation and thus the
measured anisotropy.
• If the implantation host is placed into a strong static magnetic field (order of
0.1–1 Tesla), the anisotropy is maintained. If the field is applied parallel to
the symmetry axis of the spin orientation, the reaction-induced spin
orientation can be measured.
• If a static magnetic field is placed perpendicular to the axial symmetry axis
of the spin orientation, the Larmor precession of the isomeric spins in the
applied field can be observed as a function of time [93], provided that the
precession period is of the same order as the isomeric lifetime (or shorter).
• Can also be used to measure the quadrupole moments of these isomeric
states, by implantation into a single crystal or a polycrystalline material with
a non-cubic lattice structure providing a static electric field gradient.
Příklady
•
TDPAD spectra for the γ-decay of the Iπ = 29/2−, t1/2 = 9 ns isomeric rotational
bandhead in 193Pb, implanted respectively in a lead foil to measure its magnetic
interaction (MI) and in cooled polycrystalline mercury to measure its quadrupole
interaction (QI).
• Detectors are placed in a plane perpendicular to the magnetic field direction
(θ = 90◦) and at nearly 90 ◦ with respect to each other (φ1 ≈ φ2 + 90), the
R(t) function in which the Larmor precession is reflected, is given by
Příklady
•
R(t) curves obtained in the study of g-factors of Iπ = 9/2+ isomers in neutronrich isotopes of nickel and iron. The isomers, with lifetimes of 13.3 μs and
250 ns, respectively, have been produced in a projectile fragmentation
reaction at the LISE high-resolution in-flight separator at GANIL.
β-NMR
• Time-differential measurements are only suited for short-lived nuclear states,
mainly because of relaxation effects causing a dephasing of the Larmor
precession frequencies with time (typically in less than 100 μs). To measure
nuclear moments of longer-lived isomeric states and also for ground states, a
time-integrated measurement is required. Time integration of R(t), taking
into account the nuclear decay time, will lead to a constant anisotropy.
• Therefore, a time-integrated measurement of the angular distribution of this
system will not allow one to deduce information on the nuclear moments.
Hence a second interaction, which breaks the axial symmetry of the
Hamiltonian, needs to be added to the system.
• One possibility to introduce a symmetry breaking in the system, is by adding
a radio-frequency (rf) magnetic field perpendicular to the static magnetic
field (and to the spin-orientation axis).
• If the nuclei are implanted into a crystal with a cubic lattice symmetry or
with a noncubic crystal structure inducing an electric field gradient,
respectively, one can deduce the nuclear g-factor or the quadrupole moment
from the resonances induced by the applied rf field between the nuclear
hyperfine levels.
β-NMR
• Consider an ensemble of nuclei submitted to a static magnetic field B0 and
• an rf magnetic field with frequency ν and rf field strength B1. If the applied
rf frequency matches the Larmor frequency the orientation of an initially
spin-oriented ensemble will be resonantly destroyed by the rf field. For βdecaying nuclei that are initially polarized, this resonant destruction of the
polarization can be measured via the change in the asymmetry of the βdecay.
• For an ensemble of nuclei with the polarization axis parallel to the static
field direction, the angular distribution for allowed β-decay can be written as
with the NMR perturbation factor G1011 describing the NMR as a function of
the rf frequency or as a function of the static field strength. At resonance, the
initial asymmetry is fully destroyed if sufficient rf power is applied, which
corresponds to G1011 = 0. Out of resonance we observe the full initial
asymmetry and G1011 = 1.
β-NMR
• All forms of magnetic resonance require generation of nuclear spin
polarization out of equilibrium followed by a detection of how that
polarization evolves in time.
• In conventional NMR a relatively small nuclear polarization is generated by
applying a large magnetic field after which it is tilted with a small RF
magnetic field. An inductive pickup coil is used to detect the resulting
precession of the nuclear magnetization. Typically one needs about 1018
nuclear spins to generate a good NMR signal with stable nuclei. Consequently
conventional NMR is mostly a bulk probe of matter. On the other hand, in
related nuclear methods such as muon spin rotation (μSR) or β-detected NMR
(β-NMR) a beam of highly polarized radioactive nuclei (or muons) is
generated and then implanted into the material. The polarization tends to be
much higher – between 10% and 100%. Most importantly, the time evolution
of the spin polarization is monitored through the anisotropic decay properties
of the nucleus or muon which requires about 10 orders of magnitude fewer
spins. For this reason nuclear methods are well suited to studies of dilute
impurities, small structures or interfaces where there are few nuclear spins.
Příklad
•
NMR curve for 11Be implanted in metallic Be at T = 50K. At this temperature the
spin-lattice relaxation time T1 is of the order of the nuclear lifetime τ = 20 s.
Příklad
•
Nuclear magnetic resonances
for 8Li (I = 2) implanted into
different non-cubic crystals.
This illustrates the influence
of the implantation host on
the quadrupole frequency as
well as on the resonance line
widths. The nuclear level
splitting for a nucleus with
spin I = 2, submitted to a
magnetic field and an EFG,
and the corresponding
transition frequencies are
shown for one- and twophoton transitions. The five
levels are non-equidistant,
resulting in four equidistant
one-photon resonances in the
NMR spectrum
β-NMR
• At radioactive ion beam facilities such as ISOLDE and ISAC it is possible
to generate intense (>108/s) highly polarized (80%) beams of low energy
radioactive nuclei.
• Furthermore one has the added possibility to control the depth of
implantation on an interesting length scale (6–400 nm).
• Although in principle any beta emitting isotope can be studied with β-NMR
the number of isotopes suitable for use as a probe in condensed matter is much
smaller. The most essential requirements are:
– (1) a high production efficiency
– (2) a method to efficiently polarize the nuclear spins and
– (3) a high β decay asymmetry.
• Other desirable features are:
– (4) small Z to reduce radiation damage on implantation,
– (5) a small value of spin so that the β-NMR spectra are relatively simple and
– (6) a radioactive lifetime that is not much longer than a few seconds.
Isotope
+
μ
Quadrupol
e moment
(mb)
-6
75
0.842
6.3018
0.33
10
1/2
13.8
22
0.33
10
O
1/2
122
10.8
.7
10
Ne
1/2
0.1
.33
10
11
Be
15
17
2
2.2x10
γ (MHz/T) beta-Decay production
-1
asymmetry rate (s )
(A)
0.33
Li
1/2
T1/2 (s)
135.5
8
•
Spin
+32
8
7
8
6
Table gives a short list of the isotopes we have identified as suitable for
development at ISAC. Production rates of 106/s are easily obtainable at ISAC.
8Li is the easiest to polarize and therefore was selected as the first one to
develop as a probe at ISAC
LMR
• Another possibility to NMR is Beta-Ray Detected Level Mixing Resonance
(b-LMR)
• Here, the axial symmetry is broken via combining a quadrupole and a dipole
interaction with their symmetry axes non-collinear. This gives rise to
resonant changes in the angular distribution at the magnetic field values
where the nuclear hyperfine levels are mixing.
• The resonances observed in a LMR experiment are not induced by the
interaction with a rf field, but by misaligning the magnetic dipole and
electric quadrupole interactions. This experimental technique does not need
an additional rf field to induce changes of the spin orientation. The change of
the spin orientation is induced by the quantum mechanical “anti-crossing” or
mixing of levels, which occurs in quantum ensembles where the axial
symmetry is broken.
•
Nuclear HF levels of a
nucleus with spin I = 3/2
submitted to a combined
static magnetic
interaction and an
axially symmetric
quadrupole interaction:
(a) for collinear
interactions, β = 0◦;
(b) and (c) for noncollinear interactions
with β = 5◦ and β = 20◦,
respectively.
•
•
•
Crossing or mixing of hyperfine levels occurs at well-defined values for the ratio of
the involved interactions frequencies, if
•
(d) At these positions, resonances are observed in the decay angular distribution of
oriented radioactive nuclei, from which the nuclear spin and moments can be deduced
Atomic hyperfine structure
• For a particular atomic level characterized by the angular momentum J,
the coupling with the nuclear spin I gives a new total angular momentum
F, F = I + J, |I − J| ≤ F ≤ I + J. The HF interaction removes the
degeneracy of the different F levels and produces a splitting into 2J + 1 or
2I+1 hyperfine structure levels for J < I and J > I, respectively.
•
Example of the atomic fine
and hyperfine structure of
8Li. For free atoms the
electron angular momentum
J couples to the nuclear spin
I, giving rise to the HF
structure levels F. The
atomic transitions between
the 2S1/2 ground state to the
first excited 2P states of the
Li atom are called the D1
and D2 lines
• Using vector coupling rules the HF structure energies of all F levels
• The determination of nuclear moments from hyperfine structure is
particularly appropriate for radioactive isotopes, because the electronic
parts Be(0) and Vzz(0) are usually known from independent measurements
of moments and hyperfine structure on the stable isotope(s) of the same
element.
Optical pumping
• Polarization of a fast beam by optical pumping was introduced for the βasymmetry detection of optical resonance in collinear laser spectroscopy.
• Most applications took advantage of the additional option to perform nuclear
magnetic resonance spectroscopy with β-asymmetry detection (β-NMR) on a
sample obtained by implantation of the polarized beam into a suitable crystal
lattice. Whatever is the particular goal of such an experiment, it is important to
achieve a high degree of nuclear polarization.
• Repeated absorption and
spontaneous emission of photons
results in an accumulation of the
atoms in one of the extreme MF
states for which the total angular
momentum F = J +I, for an S state
just composed of the electron spin
and the nuclear spin, is polarized.
•
Optical pumping within the hyperfine structure Zeeman levels for polarization
of the nuclear spin. The example shows the case of I = 1 for the case of 28Na
Optical pumping
• If a weak magnetic field defines the quantization axis in the direction of the
atomic and the laser beam, each absorption of a circularly polarized photon
introduces one unit of angular momentum in the atomic system. This can be
expressed by the selection rule ΔMF = ±1 for σ± light, with σ+ and σ− being
the conventional notations for the circular polarization of the light with
respect to the direction of the magnetic field.
• Repeated absorption and
spontaneous emission of photons
results in an accumulation of the
atoms in one of the extreme MF
states for which the total angular
momentum F = J +I, for an S state
just composed of the electron spin
and the nuclear spin, is polarized.
Collinear Laser Spectroscopy
Measurement of nuclear radius
• Four methods outlined for charge matter radius:
–
–
–
–
Diffraction scattering
Atomic x-rays
Muonic x-rays
Mirror Nuclides
Measurement of nuclear radius
• Three methods outlined for nuclear matter radius:
– Rutherford scattering
– Alpha particle decay
– p-mesic x-rays
Diffraction scattering
q = momentum transfer
• Measure the scattering intensity as a function of a to infer
the distribution of charge in the nucleus, r (r 

• The charge distribution does not have a sharp boundary
– Edge of nucleus is diffuse - “skin”
– Depth of the skin ≈ 2.3 f
– RMS radius is calculated from the charge distribution and,
Atomic X-rays
• Assume the nucleus is uniform charged sphere.
• Potential V is obtained in two regions:
– Inside the sphere
– Outside the sphere
Nuclear Mean Square Charge Radius
• Information on isotopic differences between nuclear mean square charge
radii is contained in the isotope shifts of o spectral lines. Let A, A and mA,
mA be the mass numbers and atomic masses of the isotopes involved. Then
for an atomic transition i the isotope shift, i.e. the difference between the
optical transition frequencies of both isotopes, is given by
• This means that both the field shift (first term) and the mass shift (second
term) are factorized into an electronic and a nuclear part. The knowledge of
the electronic factors Fi (field shift constant) and Mi (mass shift constant)
allows one to extract the quantity δr2 of the nuclear charge distribution.
These atomic parameters have to be calculated theoretically or semiempirically.
• For unstable isotopes high-resolution optical spectroscopy is a unique
approach to get precise information on the nuclear charge radii, because it
is sensitive enough to be performed on the minute quantities of (shortlived) radioactive atoms produced at accelerator facilities.
• Other techniques are suitable only for stable isotopes of which massive
targets are available.
• Elastic electron scattering [27] even gives details of the charge
distribution, and X-ray spectroscopy on muonic atoms [28] is dealing with
systems for which the absolute shifts with respect to a point nucleus can be
calculated. Thus both methods give absolute values of r2 and not only
differences. Eventually, the combination of absolute radii for stable
isotopes and differences of radii for radioactive isotopes provides absolute
radii for nuclei all over the range that is accessible to optical spectroscopy.
On-Line NMR/ON
Nuclear Magnetic Resonance on Oriented Nuclei is done at ~10 mK temperatures.
Polarised radioactive nuclei are exposed to an RF field of variable frequency.
When the Zeeman splitting frequency is found
resonant absorption changes the
sublevel populations and hence also the observed anisotropy
a resonance in the
anisotropy versus frequency plot.
• COLlinear LAser
SPectroscopy
On-Line Laser spectroscopy Collinear and In-Source
Methods:
Atomic Hyperfine Structure splitting
68C
u
In Source, Doppler width resolution ~ 2
Collinear Concept - add constant energy
ΔE=const=δ(1/2mv2)≈mvδv
Resolution ~1 MHz, resulting from
the velocity compression of the line
shape through energy increase.
In Cu+ ion, electron states involved are s1/2
andeach
p1/2.form a doublet with F (= I + J) = I
With nuclear spin I these
+1/2 and I - 1/2.
Transitions between these doublets give four lines in two pairs
with related splittings.
- poor resolution (In Source) only for the A (large magnetic
The NSCL Fragment Separator, MSU
Fragmentation b-NMR
Fragments are polarised in their creation.
Implanted in cubic materials, their polarisation can be detected by
measurement of the asymmetry of their beta decay. Application of a
magnetic field creates a Zeeman splitting which is deduced from
resonant destruction of the asymmetry, yielding the nuclear g-factor.
…
• The spectroscopic quadrupole moment can be related to an
intrinsic quadrupole moment Q0 reflecting the nuclear
deformation β, only if certain assumptions about the nuclear
structure are made. An assumption that is often made (but is
not always valid!), is that the nuclear deformation is axially
symmetric with the nuclear spin having a well-defined
direction with respect to the symmetry axis of the deformation
(strong coupling). In this case, the intrinsic and the
spectroscopic quadrupole moment are related as follows:
Měření hmot jader
• An ideal Penning trap consists of a strong homogenous magnetic field and a
weak quadrupolar electrostatic potential. In contrast to a Paul trap, full
confinement is achieved with static trapping fields. As a Paul trap, a Penning
trap also consists of ring and endcap electrodes. Quite often so-called guard
or correction electrodes are placed between endcaps and the ring to
compensate for the truncation of the hyperbolical electrodes. Two types of
geometry configurations are commonly used: hyperbolic and cylindrical.
Both constructs have their own benefits although in precision experiments
usually hyperbolical are favored due to better production of quadrupolar
electric field. On the other hand, cylindrical electrodes are easier to
manufacture and sometimes more open geometry offer other benefits such as
better conductance of gas.
• Ion motion in a Penning trap
• A charged particle in a Penning trap exhibits three different eigenmotions.
One is in the direction of the magnetic field lines (axial motion)) and two of
them (magnetron and cyclotron) are perpendicular to the magnetic field.
Ideally the axial oscillation is independent of magnetic field and has a
frequency
• ν z =1 2π qU 0 md 2 − − − − √ ,
• where q and m are the charge and mass of the particle, U 0 the voltage
across the ring and endcap electrodes and d the characteristic trap parameter
defined as d=1 2 (z 2 0 +ρ 2 0 2 ) − − − − − − − − − − √ . The frequencies of
the radial modes -- denoted ν − for magnetron and ν + for trap-modified
cyclotron frequency areν ± =1 4π (ν c ±ν 2 c −2ν 2 z − − − − − − − √ ),
• where ν c =1 2π q m B is the so-called free-space cyclotron frequency
which gives the frequency of ion in absence of any electric fields.In first
order, the magnetron frequency is independent of the ions mass-over-charge
ratio m/q and only depends on the trap geometry d and the applied voltage
U0.
• Ion motion excitation
• Any of the three eigenmotions can be modified by using time-varying
electric fields. Usually the ring electrode (or one of the correction electrodes
between is radially split in order to create electric fields that have azimuthal
and/or axial component. Using a time-varying dipolar electric field with a
frequency of one of the eigenmodes will increase or decrease the radius of
the corresponding motion.
• Motion excitation with quadrupole fields is another commonly used
technique. With a quadrupole field one can couple two motions like
cyclotron and magnetron motion with a quadrupole field having frequency ν
+ +ν − .With ion motion excitations, mass-over-charge ratio of trapped
particles can be linked to frequency, which can be easily determined with
high accuracy.
• Mass separation with a Penning trap
• Penning traps have been used to separate ions having different mass-over-charge
ratio for years. In short, unwanted ions are driven to large orbits and rejected,
typically by letting the contaminants hit the electrode surface.
• One well established separation is technique is the so-called sideband cooling
technique [Sav1991], which allows separation of ions down to parts-per-million
level. This technique was pioneered at ISOLTRAP and later adopted to other trap
setups such as SHIPTRAP and JYFLTRAP. In order to perform mass separation,
the trap needs to be filled with dilute gas to allow fast ion motions (axial and
cyclotron) to be cooled. Another requirement is a small extraction aperture for the
ions which is usually accommodated by having a small hole in one of the endcap
electrodes.
• Once a bunch of ions is captured to the trap, the ions are let to cool down. This
typically takes 10-100 ms. Next, a dipolar RF field is switched on at magnetron
frequency in order to radially drive all ions to such a large magnetron orbit that ions
would, if extracted towards the extraction side, hit the electrode. After establishing
a large magnetron orbit for the ions, a quadrupole electric field with frequency ν +
+ν − is switched on to convert the established magnetron motion to cyclotron
motion. Since the sideband frequency ν + +ν − ≈ν c =1 2π q m B is highly mass
selective, only ions near the resonance frequency get their magnetron motion
• In a Paul trap the trapping effect is achieved solely with electric fields. They
consist of a ring electrode and two endcap electrodes that in ideal case are
hyperboles of revolution. Confinement of ions is achieved by using both DC
and AC electric fields. Motion of ions is described with Mathieu equations
which in short describes the suitable combinations of frequency and
amplitude of the electric field for storing ions with certain mass-over-charge
ratio. In nuclear physics Paul traps are used mainly for storing and cooling
ions. Some trap structures are prepared so that the center of the trap is
exposed for example for lasers and particle detectors.
• A special type of Paul trap is a so-called linear Paul trap, also known as
radiofrequency quadrupole or RFQ. In such a device the ring electrode is
significantly longer compared to a Paul trap.
•
•
•
•
SCATTERING OF HIGH-ENERGY
NEUTRONS BY NUCLEI:
cross section of the very fast neutrons
(usually 14 and 25 MeV neutrons
used) reaches the value 2pR2
THE YIELD OF NUCLEAR
REACTIONS INITIATED BY
PROTONS OR a-PARTICLES:
Comparison of excitation functions
with theory can give information
about nuclear radius
•
•
•
Scattering of e- of high energy (200
MeV)
Diffraction pattern is expected if the
charge is expected to be uniformly
distributed around the nucleus (not
point-like)
Assuming different values of R and b,
one can try to find the best fit
observed angular distribution
•
•
•
•
•
•
radioactive 111In
This is the probe atom, which is used for
the PAC measurements. Its decay initiates
the emission of the detected g-rays.
It is produced e.g. by 109Ag (a, 2n) 111In
This material is commercially available.
About 1011 atoms are needed for one
measurement.
The detailed decay-scheme:
„1“ není pozorován  dochází
•
•
•
nuclear hyperfine interactions lead to frequencies of precession of probe nuclei that are
proportional to the internal fields and are characteristic of the probe's lattice location
Many PAC probes have an excited nuclear state reached through a gamma-gamma
cascade. Start and stop gamma rays signal creation and decay of an intermediate state and
(importantly) there is an anisotropic angular correlation between directions of emission of the
two gamma rays. Such is the case, for example, following decay of 60Co, for which the
lifetime of the intermediate nuclear state is very short. A classic experiment in advanced
teaching laboratories involves measuring the anisotropy of the angular correlation of radiations
from 60Co by measuring the coincidence counting rate of the two gammas as a function of the
angle subtended by the two detectors. For longer-lived states, the nuclear spins can precess
through appreciable angles and interaction frequencies can be measured with good
precision. A small number of probes have long lifetimes and other favorable nuclear
properties for "table top" PAC experiments, including 111In, decaying into 111Cd, and 181Hf,
decaying into 181Ta.
Internal fields in solids are produced mostly by charges and spins within the first few atomic
shells, with more distant charges and spins only contributing to inhomogeneous signal
broadening. As a result, interaction frequencies can be used to characterize the local
atomic environments in which probe atoms find themselves. Once a frequency has been
identified with an underlying environment, it can be monitored in measurements made
following diffferent methods of sample preparation, or for changing conditions and
temperature.
• In a PAC-experiment one measures the characteristic
frequencies L,  0 associated with the hyperfine interaction.
We use for this the 111In (I=5/2) probe. The probe decays to
111Cd through some intermediate level with a lifetime of about
122ns. Activity is introduced into the sample by diffusion or
implantation. The detector set-up consists of 4 BaF2scintillation detectors. One essentially measures the nuclear
decay of the intermediate I=5/2 level (Q=0.8b, m =-0.766m N).
In the presence of hyperfine interactions oscillations appear
superimposed on the exponential decay. By performing a
mathematical operation, the PAC-time spectrum or R(t)function is calculated. Apart from the size of the MHF and
EFG one can in principle deduce the angles between these two,
the angles with respect to the detector set-up and the
divergence of axial symmetry for the EFG (h).
•
•
•
•
•
The PAC technique
PAC measurements rely on a radioactive probe atom like 111In . The quantity measured is the
electric field gradient (efg), which arises from the immediate lattice surrounding at the site of
the probe atom. The observed effect results from the hyperfine interaction between the efg and
the quadrupole moment of the isotope 111Cd, which which is a product of the radioactive
decay of the probe 111In. A non zero efg, which is the result of a deviation of the electronic
charge distribution around the probe from spherical symmetry, is observed in case of a noncubic lattice structure or a defect in the immediate vicinity of the probe atom. The efg is the
second spatial derivative of the electrostatic potential and, therefore, can be described by a
second rank, traceless tensor. In its principal axis system this tensor is completely described by
two quantities, usually its largest component Vzz, expressed via the quadrupole coupling
constant nQ = eQVzz/h, and the asymmetry parameter h = (Vxx-Vyy)/Vzz . By detecting two gquanta in coincidence, which are emitted following the radioactive decay, a time spectrum is
obtained, which is described by a function
,
which holds for the case of a single efg. The frequencies wn are extracted from the Fourier
transform F(w), yielding nQ, w1 and h, which is determined by the ratio w2/w1 .
• Ferrite or alpha iron (α-Fe) is a materials science term for iron, or a solid
solution with iron as the main constituent, with a body centred cubic crystal
structure. It is the component which gives steel and cast iron their magnetic
properties, and is the classic example of a ferromagnetic material.
• It can be considered as pure iron practically (strength = 280N/mm2). Ferrite
can be strictly defined as a solid solution of iron in body-centered cubic
(BCC) containing a maximum of 0.03% carbon at 723oC and 0.006%
carbon at room temperature.
Fázový diagram Fe-C
•
Rezonanční jaderná absorbce - Mössbauerův jev
Pokud mají kvanta záření g energii přesně rovnou energii určité vzbuzené jaderné hladiny, může být takový g-foton pohlcen
jádrem, čímž se jádro excituje na příslušnou energetickou hladinu. Vzápětí nastane deexcitace za vyzáření fotonu g téže
energie (který však samozřejmě vyletí obecně jiným směrem, než foton dopadající); jedná se tedy o jadernou fluorescenci.
Zatímco v atomovém obalu je buzení rezonančního fluorescenčního záření běžným jevem, rezonanční jaderná absorbce se za
normálních okolností nevyskytuje a je ji možno uskutečnit pouze ve speciálním experimentálním uspořádání. Důvodem je
to, že jaderné absorbční čáry jsou velice úzké (cca 10-5-10-9 eV), takže je velmi obtížné se energeticky "trefit" do tak úzkého
rozmezí. Dokonce i tehdy, když ozařujeme zářením g, emitovaným určitými (dceřinnými) excitovanými jádry, látku složenou
z téhož isotopu prvku, který záření g emituje, nedochází k jaderné absorbci, neboť skutečná energie kvanta se poněkud liší od
energie jaderné hladiny z následujícího důvodu: Při přechodu jádra z excitovaného stavu se vyzáří energie Eexcit daná
rozdílem počátečního (excitovaného) a konečného (základního) stavu. Celou tuto energie však neodnese foton g, ale podle
zákona akce a reakce se tato energie rozdělí mezi energii Eg vyslaného kvanta g a kinetickou energii Ek odraženého jádra, tj.
Eg = Eexcit - Ek < Eexcit. Obráceně, při dopadu fotonu a jeho absorbci se rovněž část jeho energie přemění na kinetickou
energii odraženého jádra, takže na vybuzení jádra na energii Eexcit je potřeba vyšší energie Eg dopadajícího záření (právě o
tuto hodnotu Ek). Energie emitovaného a absorbovaného záření g jsou tedy vůči sobě posunuty o hodnotu DE = 2.Ek.
Kinetická energie odraženého jádra plyne ze zákona zachování hybnosti, tj. když je původní jádro v klidu, musí se hybnost pg
fotonu g rovnat hybnost pnucl odraženého jádra, takže Ek = p2nucl/2mnucl = p2g /2mnucl = E2g /(2mnucl.c2) »
E2excit/(2mnucl.c2). Pro přechody o energii Eexcit cca 100 keV ve středně těžkých jádrech hodnota Ek činí několik setin eV,
což podstatně převyšuje energetickou šířku jaderné hladiny. Aby mohlo dojít k rezonanční jaderné absorbci, je nutno tuto
ztracenou energii odraženého emitujícího a absorbujícího jádra ve vhodném experimentálním uspořádání nahradit kompenzovat Dopplerovým jevem. Toho je možno dosáhnout třemi způsoby:
1. Mechanickým pohybem zdroje směrem k absorbátoru, např. umístěním zdroje na rotující kotouč, aby se Dopplerovým
efektem zvýšila frekvence (a tedy i energie) emitovaného záření. Potřebná rychlost v tohoto pohybu je dána vztahem v/c =
Ek/Eg.Tímto způsobem se v r.1951 podařilo P.B.Moonovi pozorovat rezonanční rozptyl záření g energie 412keV emitovaného
dceřinným jádrem 198Hg radioisotopu 198Au. V r.1958 pak R.L.Mössbauer prokázal rezonanční absorbci záření g energie
129keV emitovaného dceřinným jádrem 191Ir radioisotopu 198Os *); podle něj byl pak příslušný jev nazván Mössbauerův.
*) V Mössbauerově experimentu byl navíc zdroj i absorbátor chlazen na teplotu 88°K (nižší než tzv. Debyeova teplota
materiálu), čímž byla zvýšena pravděpodobnost emise záření g bez odrazu emitujícího jádra, a podobně i absorbce. Není-li
totiž energie odraženého jádra Ek dostatečná k tomu, aby vybudila krystalovou mřížku, v níž je atom vázán, ze základního
stavu do prvého vzbuzeného stavu, nemůže být žádná energie přenesena na krystalovou mřížku a emise záření g nastává bez
odrazu jádra. Jaderná rezonanční absorbce má pak své maximum kolem nulové rychlosti pohybu zdroje vzhledem k
absorbátoru.
2. Zahříváním radioaktivního zdroje, aby se Dopplerovým jevem "rozmítala" frekvence a zvýšila se tak šířka čáry
emitovaného záření g.
3. Využitím předcházejícího rozpadu b či jaderné reakce k získání vhodné rychlosti emitujícího jádra pro dosažení Dopplerova
frekvenčního posuvu.
Na Mössbauerově jevu rezonanční jaderné absorbce záření g s využitím způsobu 1. je založena metoda Mössbauerovy
spektroskopie, zmíněná v §3.3.
Nejvhodnější podmínky pro realizaci Mössbauerova jevu jsou u jader isotopu železa 57Fe. Jako zdroj záření g se použije
Figure 2.7: MRI of the Brain
weighted by T1, T2 and hydrogen
density
Figure 2.8: MRI Angiogram of the
Brain and MRI scan of the knee